
近日,济南大学刘宏教授、周伟家教授、徐彩霞教授团队在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》上发表了题为“Polymetallic foam-supported NiCrFeAlZn high-entropy electrodes with multi-site synergistic catalysis for ampere-level AEM water electrolysis”的研究论文(DOI:10.1016/j.apcatb.2026.127282)。济南大学前沿交叉科学研究院的刘宏教授、周伟家教授、徐彩霞教授为本文共同通讯作者,济南大学前沿交叉科学研究院的青年教师黄招娣为本文第一作者,济南大学前沿交叉科学研究院为第一作者单位。
内容简介
阴离子交换膜电解水(AEMWE)可使用低成本非贵金属催化剂,且对间歇性可再生电力具备良好适配性,是实现规模化制氢的绿色技术。然而,传统工艺分别制备析氢反应(HER)与析氧反应(OER)的单功能催化剂,不仅存在电解液交叉污染风险,还会不可避免造成能耗过高、制氢成本增加等问题。受安培级AEMWE工业化应用前景的驱动,科研人员投入大量精力开发双功能自支撑电催化剂,要求其能够在低过电位下实现大电流输出,同时具备优异的长周期稳定性。高熵电催化剂包含高熵合金、高熵氧化物、高熵磷化物、高熵羟基氧化物、高熵钙钛矿等材料,因其电子结构可调控范围大、暴露丰富活性位点、具备显著的多位点协同效应,在安培级电解水领域受到广泛关注。目前,自支撑高熵合金电极在安培级大电流密度下长时间稳定工作仍面临两大瓶颈:一方面,高电流下会快速生成大量气泡,气泡黏附在电极表面会阻碍催化剂与电解液接触,造成严重传质极化;另一方面,多数高熵催化剂采用后期浸渍涂覆方式负载于泡沫基底,仅为物理结合,强碱性、大电流工况下极易发生催化剂脱落,显著降低器件稳定性。借鉴雷尼镍的脱合金造孔思路,在金属泡沫基底原位生长高熵合金,构筑多级贯通孔道,实现催化剂与基底冶金结合,是突破上述难题的可行路径。然而,如何精准实现基底内部原位高熵相构建,同时揭示多组分的分工协同催化机制,亟待深入研究。
基于此,本文以多金属NiCrFeAl泡沫为基底,采用电沉积锌、液–固合金化及选择性脱合金化相结合的工艺,构筑了一体化NiCrFeAlZn合金电极。所构筑的高熵电极具有树皮状多级孔结构与超亲水-疏气的浸润性表面,有效促进了电解液渗透与气泡快速脱除,加快了电解水反应动力学。同时,多金属泡沫基底既能提供多样化的本征金属源,又能实现与高熵合金的无缝一体化结合,进而抑制催化剂脱落与颗粒团聚。基于该双功能NiCrFeAlZn电极组装的AEM电解槽,在1.8 V工作电压下可达到3000 mA·cm-2的安培级电流密度。同时,在1000 mA·cm-2电流密度下可稳定运行1200 h,电压衰减率仅为48.3 μV·h-1。理论计算与原位拉曼光谱揭示了多位点协同与高熵效应共同提升关键反应中间体的催化效率,优化活性物种迁移路径,避免因吸附过强造成活性位点中毒。该基于多金属泡沫的锌驱动选择性脱合金化策略,可制备兼具多位点协同催化效应与优异传质性能的双功能高熵电极,为面向安培级电解水的高性能、长寿命非贵金属自支撑电极设计提供了新思路。
要点一:基于Zn驱动的选择性脱合金策略构筑一体化NiCrFeAlZn高熵合金

要点二:高熵合金的晶相与电荷转移机理研究

要点三:电解水产氢和产氧性能研究


要点四:高熵合金多位点协同催化机制研究

要点五:全解水和AEM器件性能研究


通讯作者简介:徐彩霞,女,济南大学二级教授,博士生导师,山东省“泰山学者青年专家”,山东省优秀青年基金获得者。主要从事生物质碳材料、石墨烯/Mxene材料、金属氧化物及合金材料等的设计,研究材料在金属离子电池、超级电容器、电解水产氢、燃料电池、工业化学品加氢和生物传感等方面的性能,作为负责人承担国家自然科学面上项目2项、青年基金1项,山东省优秀青年基金1项,山东省自然科学青年和面上基金各1项,中国博士后基金2项。以第一位和第三位次获得山东省自然科学二等奖各1项。以第一或通讯作者在J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Adv. Func. Mater.等国际期刊上发表SCI论文100余篇,授权发明专利8件。

通讯作者简介:周伟家,男,教授,博士生导师,济南大学前沿交叉科学研究院院长,学科带头人,国家优秀青年基金获得者,山东省泰山特聘专家和青年专家,山东省、广东省杰出青年基金获得者,国家重点研发计划课题和山东省重大基础项目负责人。主要从事激光微区合成与催化位点调控研究,在催化电池等方面取得一系列研究成果,以第一或通讯作者在Energy Environ. Sci., Nat. Commun., Adv. Mater., Adv. Energy Mater.等期刊发表SCI收录论文150余篇,被他引24000余次;Sci. Bull.、物理化学学报、SusMat、Nano-Micro Lett.青年编委和交叉学科材料期刊学术编辑;科睿唯安“全球高被引科学家”和爱思唯尔“中国高被引学者”;授权发明专利30余项;主持国家优秀青年基金,山东省杰出青年基金,山东省泰山学者青年专家计划,山东省重点研发计划等国家省部级项目12项。获得山东省青年科技奖、山东省自然科学二等奖、山东省自然科学一等奖、中国颗粒学会自然科学二等奖及中国发明协会发明创业奖创新奖一等奖等多项奖励荣誉。

通讯作者简介:刘宏,男,教授,博士生导师,国家杰出青年科学基金获得者,济南大学前沿交叉科学研究院名誉院长。主要从事组织工程与干细胞分化、生物传感与体外诊断、功能晶体与纳米能源、光催化以及非线性光学晶体相关研究,重点关注纳米材料化学处理的能源应用以及干细胞与生物材料纳米结构的相互作用。在Nat. Mater.、Nat. Nanotech.、Adv. Mater.、 J. Am. Chem. Soc.等期刊发表SCI论文450余篇,连续六年入选科睿唯安“全球高被引科学家”,主编创办一区TOP期刊《BMEMat》(《生物医学工程材料》),影响因子15.5;曾荣获山东省自然科学奖一等奖、山东省技术发明奖一等奖、重庆市自然科学奖一等奖,主持和参与国家863、973计划、国家自然科学基金重大项目等10余项国家级课题,获授权专利60项,在微纳生化传感器与功能材料领域实现两项千万元级专利成果转让,推进企业合作产业化落地。

第一作者简介:黄招娣,女,硕士生导师,师从孙道峰教授,现为济南大学前沿交叉科学研究院的青年教师,研究方向聚焦多组分MOF的空间限域效应与脱合金化技术制备亚纳米多孔高熵合金催化剂,以及激光拆解与再生的一体化技术实现退役电池的绿色回收与高值化应用。以第一/通讯作者在CCS Chem. Nano-Micro Lett. Appl. Catal. B Environ. J. Energy Chem. Small等期刊发表SCI论文20篇,申请发明专利5项。主持国家自然科学青年基金、山东省自然科学青年基金、济南大学高层次人才启动经费、技术开发横向课题等4项;担任J. Energy Chem., Fuel, J. Energy Storage及J. Colloid Interface Sci.等期刊的独立审稿人。以第一位次获第八届中国国际“互联网+”大学生创新创业大赛国赛银奖、“中国创翼”第六届山东省创业大赛省赛二等奖、山东省优秀硕士学位论文、山东省优秀毕业生、济南大学本科优秀毕业论文指导教师等荣誉。