韩国基础科学研究院低维碳材料中心 (IBS CMCM) 及韩国蔚山科学技术大学 (UNIST) 的Rodney S. Ruoff科研团队以及合作者利用工业多晶铜箔转化的单晶Cu(111)作为前躯体成功首次制备了大面积高质量的单晶Cu/Ni(111)衬底，并利用这种成分可控的单晶合金衬底成功实现了大尺寸单晶石墨烯薄膜的快速制备。

图1. 单晶石墨烯快速生长示意图以及结果

跟前躯体单晶Cu(111）衬底相比，相同实验条件下，Cu/Ni(111)合金衬底上石墨烯单晶的生长速度提高了16倍之多，完整连续膜的生长时间从1小时缩短到不到5分钟。理论模拟计算证明，引入的Ni原子能够显著降低甲烷分解的势垒（从1.56 eV降低到0.88 eV），从而能够显著提高合金表面甲烷分解反应，提高石墨烯的生长速度。

图 2. 不同Ni含量的合金衬底上石墨烯生长结果以及理论模拟计算结果

研究人员还对石墨烯岛连接处进行了细致的研究，结果表明对于无缝连接的取向一致的两个石墨烯岛会在连接处产生一个石墨烯折叠（folding），呈现出三层石墨烯的厚度，这个石墨烯折叠的宽度通常在20-300 纳米之间。这是由于在石墨烯生长完成后的冷却过程中，由于合金基底和石墨烯薄膜的热膨胀系数的差异导致石墨烯会出现折叠，而两个石墨烯岛的连接处（joining region）是应力集中点，因此折叠会集中出现在连接处。

图 3. 石墨烯岛连接处的表征及结果

该研究提出的单晶Cu/Ni(111)合金衬底快速生产大尺寸的单晶石墨烯薄膜的方法以及研究思路，不仅对于可控、快速生长大尺寸石墨烯单晶提供了必要的科学依据，而且适用于其他大尺寸高质量的二维材料的生长以及机理研究，具有重大的科学意义和技术价值。