周伟家教授/高文强教授团队在Cu基催化剂串联位点设计及其对硝酸根还原调控机制研究方面取得新成果

近日，济南大学前沿交叉科学研究院周伟家教授与高文强教授团队开发出一种具有自串联双活性位点的Cu基催化剂（D-Cu NS），展现了优异的电催化硝酸根还原为氨的性能。在中性条件的-0.4 V条件下可实现接近92.37%的氨法拉第效率及2.0 mmol cm⁻² h⁻¹的产氨速率。以“Self-Tandem Catalysis of Unsaturated Cu with Dual Active Sites for Efficient Ammonia Electrosynthesis”为题发表于国际期刊Advanced Energy Materials（IF=26）上。文章第一作者为济南大学前沿交叉科学研究院硕士研究生韩芳珍与博士研究生邢传顺，文章通讯作者为济南大学周伟家、高文强、杜逸群，厦门大学苏海胜，济南大学前沿交叉科学研究院为第一通讯单位。

当质子耦合电子转移（PCET）过程作为硝酸根还原反应中的速率决定步骤（RDS）时，活性氢物种（^*H）的供应与硝酸根（NO₃^-）吸附同等关键。铜的催化剂表面具有较强的的NO₃^-吸附特性，往往会导致其表面高NO₃^-覆盖率与^*H的匮乏，这种失衡不仅会显著阻碍PCET的动力学，最终会导致氨（NH₃）的选择性和产率下降。通过合金化构建串联催化位点以调控NO₃^-和^*H的吸附特性，被认为是提升NO₃^-向NH₃转化性能的关键方法。然而，仅在铜表面构建串联催化位点，同时调控NO₃^-吸附和^*H供应以实现高效NH₃合成，这在 硝酸根还原中仍是一个挑战。

根据上述问题，研究团队通过原位电化学重构合成了表面具有自串联双活性位点的铜基催化剂，基于双活性位点的协同作用，不仅优化了作为决速步的质子耦合电子转移（PCET）过程的速率，还平衡了催化剂表面NO₃^-与^*H的覆盖度，从而使D-Cu NS在较低过电位下也表现出优异的中性NIRR性能。这些发现对于设计有效的铜基自串联催化位点以实现电化学硝酸盐还原具有重要的指导意义。